编辑: 思念那么浓 2019-12-26
2012 年第57 卷第16 期:1446 ~

1453 www.

scichina.com csb.scichina.com 英文版见: Zhang Q, Geng G N, Wang S W, et al. Satellite remote sensing of changes in NOx emissions over China: 1996C2010. Chin Sci Bull, 2012, 57, doi: 10.1007/s11434-012-5015-4 《中国科学》杂志社 SCIENCE CHINAPRESS 论文专题: 中国环境变化遥感 卫星遥感观测中国 1996~2010 年氮氧化物 排放变化 张强 ① , 耿冠楠 ①② , 王斯文 ② , RICHTER Andreas ③ , 贺克斌 ② ① 清华大学地球系统科学研究中心, 地球系统数值模拟教育部重点实验室, 北京 100084;

② 清华大学环境学院, 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 北京 100084;

③ Institute of Environmental Physics, University of Bremen, Bremen, 28359, Germany E-mail: qiangzhang@tsinghua.edu.cn 2011-10-31 收稿, 2011-12-27 接受 国家重点基础研究发展计划(2010CB951803)、中国可持续能源项目和环境保护部污染减排监督管理项目资助 摘要 利用卫星遥感观测的 NO2 浓度作为化石能源消耗和污染物排放的示踪, 基于 GOME 和SCIAMACHY 的NO2 对流层柱浓度数据对 1996~2010 年间中国氮氧化物排放的时空格局变化 进行了分析. 结果表明, 我国氮氧化物排放的区域性特征日益显著, 呈明显的空间扩张态势, 原有排放高值区的范围不断扩大, 新的高值区不断出现, 受人为源排放影响的范围在从东部向 中西部扩张. 1996~2010 年间, 华东、华北地区的人为源氮氧化物排放量增加了 133%, 而同期 卫星观测到 NO2 浓度增长了 184%. 最近几年特大城市的氮氧化物排放增速在减缓, 而中型城 市的排放增速在加快, 显示我国亟需对燃煤氮氧化物排放进行控制. 关键词 氮氧化物 卫星遥感 SCIAMACHY 区域污染 城市扩张 氮氧化物 NOx(NOx≡NO+NO2)是对区域大气复 合污染具有重要贡献的一种污染物, 化石燃料燃烧 等人类活动以及土壤、闪电、生物质燃烧等自然活动 均会向大气中排放NOx. 它是对流层臭氧和大气气溶 胶的重要前体物, 同时也是酸雨形成的重要贡献者, 对人体健康和生态环境均具有很大的危害性. 在过 去20 年中, 随着经济规模的迅速增长, 中国正在从 农业大国向工业大国进行转变. 在不断加速的工业 化和城市化过程中, 人类活动向大气中排放的污染 物也随之激增, 引发了酸雨、灰霾、光化学烟雾等一 系列严重和复杂的区域大气复合污染问题[1,2] . 工业 化和城市化过程离不开化石能源, 在各种大气污染 物中, NOx 排放与人类化石能源利用之间的关系最为 密切, 而过去

20 年中, 我国 NOx 排放量的增长幅度 在各种污染物中也是最快的[3~5] . 对污染物排放进行定量分析是研究区域大气复 合污染问题的基础. 目前对中国污染物排放总量及 其时空分布特征的研究主要基于自下而上的排放清 单方法进行[3,5,6] . 但由于基础数据的缺失、本地排放 因子测试稀缺等原因, 排放清单方法具有较大的不 确定性[5] . 近年来随着卫星对地观测技术的迅速发展, 利用卫星遥感方法定量大气污染物排放的方法越来 越受到关注[7,8] . 在卫星遥感观测大气污染物排放这 一研究领域, NO2 的遥感观测是目前发展最为成熟、 应 用最为广泛的方向[9~13] . 这一方面是因为 NO2 的卫星 反演技术最为成熟, 不确定性最低[14] ;

另一方面是 因为 NO2 在大气中的寿命和传输距离较短, 从而卫 星观测到的 NO2 浓度能够与地面排放的 NOx 建立直 接的联系[10,15] . 而人为源排放的 NOx 又与能源利用 密切相关, 因此在污染地区, 卫星遥感观测到的 NO2 浓度在某种程度上可以作为人类化石能源消耗和污 染物排放的示踪[16] . 本文利用卫星遥感观测获得的对流层 NO2 柱浓 度数据, 分析了 1996~2010 年间中国氮氧化物排放的

1447 论文时空变化格局, 并对引起这些变化的驱动力进行了 探讨.

1 数据与方法 自1996 年以来, 已先后有全球臭氧探测仪(Global Ozone Monitoring Experiment, GOME, 1996~2002 年)、 大气制图扫描成像吸收光谱仪(Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Cartograph, SCIAMACHY,

2003 年至今)、臭氧探测仪(Ozone Monitoring Instrument, OMI,

2005 年至今)和全球臭氧 探测仪

2 号(Global Ozone Monitoring Experiment-2, GOME-2,

2007 年至今)等多颗卫星传感器用于大气 对流层 NO2 柱浓度的观测. GOME, SCIAMACHY 和GOME-2 的过境时间都在当地时间上午 9:30 至10:30 之间, 已有研究表明由同一反演算法获得的三者数 据之间的一致性很好[10] . 但GOME-2 从2009 年开始 出现信号衰减, 会影响趋势分析的准确性[17] . OMI 与 前三者相比, 数据空间分辨率最高, 但由于其过境时 间在下午, 而NO2 浓度日变化特征较强, 因此 OMI 与其他

3 颗传感器获得的数据之间难以直接比较. 在 本研究中, 考虑到数据的一致性和覆盖时段, 我们选 取GOME 与SCIAMACHY 观测得到的 1996~2010 年 对流层 NO2 柱浓度数据, 对中国地区氮氧化物排放 时空格局的变迁进行分析. 其中, 1996~2002 年的数据 来自 GOME, 2003~2010 年的数据来自 SCIAMACHY. GOME 和SCIAMACHY 均由欧洲航天局发射, 其中 GOME 于1995 年4月21 日随 ERS-2 卫星升空, 成为第一颗用于观测低层大气臭氧前体物及其他痕 量气态污染物的卫星传感器. SCIAMACHY 搭载于欧 洲环境卫星

1 号(ENVISAT-1)极轨对地观测平台, 于2002 年3月发射升空. GOME 和SCIAMACHY 均为 被动式卫星遥感传感器. GOME 测量紫外-可见光波 段地球表面及大气层的反向散射和太阳的直接辐射, 光谱波段为 240~790 nm, 星下点空间分辨率为

320 km*40 km, 光谱分辨率为 0.2~0.4 nm, 每一轨扫描 对应地面覆盖宽度约为

960 km, 在赤道处重访周期 约为

3 天(65°纬度以上地区可实现逐日观测)[18] . SCIAMACHY 的测量光谱波段为 240~2380 nm, 涵盖 了近红外波段, 星下点空间分辨率提高至

60 km *

30 km, 光谱分辨率为 0.22~1.48 nm, 赤道附近重访 周期为

6 d[19] . 本研究中使用的 GOME 和SCIAMACHY 对流层 NO2 柱浓度数据由德国不莱梅大学环境物理研究所 (Institute of Environmental Physics, University of Bre- men)处理提供, 该数据经由以下几个步骤获得. 首先, 将425~450 nm 波段 NO2 对光的吸收信号利用差分吸 收光谱法 (differential optical absorption spectroscopy, DOAS)计算出整个大气层的 NO2 斜柱浓度;

然后利 用全球大气化学模型 SLIMCAT模拟并同化得到平流 层NO2 斜柱浓度, 并从总斜柱浓度中将其扣除后获 得对流层斜柱浓度;

最后根据大气辐射传输模型 SCIATRAN 计算出大气质量因子 (air mass factor, AMF), 并利用 AMF 将对流层斜柱浓度转化为垂直 柱浓度. 数据处理的进一步细节可参见文献[10]. 对 于单一观测而言, 由于光谱拟合及平流层浓度校正 所引入的绝对误差为 0.5*1015 ~1.0*1015 molec/cm2 . 在污染地区, 月均 NO2 浓度的相对误差为 40%~60%, 其中以 AMF 引入的误差为主, 但对本研究进行的 NO2 趋势分析影响较小. 中国地区年均浓度的相对 误差约为 15%[10] . 云的存在对于卫星遥感近地层污染物具有较大 的干扰, 因此我们去除掉了云量高于 0.2的像元. 云量 来自 GOME 和SCIAMACHY 的同步观测数据, 从荷 兰皇家气象研究所获取(http://www.temis.nl/fresco/). 在此基础上根据每一个像元的位置将其分配至0.125°*0.125°的网格并获得月平均数据用于本研究 的分析. 由于夏季 NO2 在大气中寿命较短, 传输距离 较短, 因此夏季观测到........

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