PDF《悦燥 掺杂纳米 在灶韵 微结构的正电子湮没研究鄢》

物理学报摇 粤糟贼葬 孕澡赠泽援 杂蚤灶援 摇 灾燥造援 远园袁 晕燥援 员园 渊圆园员员冤摇 员园苑愿园缘 M圆园员员 中国物理学会 悦澡蚤灶藻泽藻 孕澡赠泽蚤糟葬造 杂燥糟蚤藻贼赠 摇 澡贼贼责院辕 辕 憎怎造蚤曾遭援 蚤责澡赠援 葬糟援 糟灶 员园苑愿园缘鄄员 摇摇摇摇悦燥 掺杂纳米 在灶韵 微结构的正电子湮没研究鄢 祁摇 宁摇 王元为摇 王摇 栋摇 王丹丹摇 陈志权L 渊武汉大学物理科学与技术学院核固体物理湖北省重点实验室袁 武汉摇 源猿园园苑圆冤 渊圆园员园 年 员员 月 圆怨 日收到曰圆园员员 年员月源日收到修改稿冤 摇摇利用正电子湮没技术研究了 员园 葬贼援 豫 悦燥 掺杂的 悦燥猿 韵源 辕 在灶韵 纳米复合物中退火对缺陷的影响援 利用 载 射线衍 射渊载砸阅冤测量了 悦燥猿 韵源 辕 在灶韵 纳米复合物的结构和晶粒尺寸援 随着退火温度升高袁悦燥猿 韵源 相逐步消失袁在灶韵 晶粒尺寸 也有显著增加援 经过 员园园园 益 以上退火后袁悦燥猿 韵源 相完全消失袁并出现了 悦燥韵 的岩盐结构援 正电子湮没寿命测量显 示出 悦燥猿 韵源 辕 在灶韵 纳米复合物中存在大量的 在灶 空位和空位团援 这些空位缺陷可能存在于纳米复合物的界面区域援 当退火温度达到 苑园园 益后 在灶 空位开始恢复袁空位团也开始收缩援 怨园园 益以上退火后袁所有空位缺陷基本消失袁正电 子寿命接近 在灶韵 完整晶格中的体态寿命值援 符合多普勒展宽谱测量也显示 悦燥猿 韵源 辕 在灶韵 纳米复合物经过 怨园园 益以上退火后电子动量分布与单晶 在灶韵 基本一致袁表明界面缺陷经过退火后得到消除援 关键词院 在灶韵袁 界面缺陷袁 正电子湮没 孕粤悦杂院 苑愿援 苑园援 月躁袁 远员援 苑圆援 躁凿袁 苑员援 缘缘援原 蚤袁 苑员援 缘缘援 郧泽 鄢国家自然科学基金渊批准号院员园愿苑缘园愿愿袁员员园苑缘员圆园冤和国家自然科学基金国家基础科学人才培养基金渊批准号院允园愿猿园猿员园冤资助的课题援 L 通讯联系人援 耘鄄皂葬蚤造院糟澡藻灶扎择岳 憎澡怎援 藻凿怎援 糟灶 员郾 引言稀磁半导体材料由于同时具有电子的自旋和 电荷属性并且有着优良的磁尧磁电以及磁光性能袁 能广泛应用于自旋电子器件的制作袁如自旋阀晶体 管袁自旋发光二极管袁非易失性存储器袁逻辑器件袁 气敏传感器袁光频隔离器以及超快光学开关等器件 等咱员袁圆暂 援 圆园园园 年 阅蚤藻贼造咱猿暂 从理论上预言了掺杂 在灶韵 具 有室温铁磁性袁这使得过渡金属掺杂的 在灶韵 成为目 前最有应用前景的稀磁半导体候选材料之一援 虽然已经有很多研究小组通过不同的方法获 得了具有室温铁磁性的 在灶韵 基稀磁半导体咱源要苑暂 袁但 还存在几个基本问题有待解决袁其中最重要的就是 铁磁性的来源究竟是什么援 目前有大量研究表明 在灶韵 中的点缺陷与其磁学性能有非常密切的关系袁 可以增强过渡金属掺杂 在灶韵 的铁磁性咱愿要员园暂 袁甚至能 够在未 掺杂的在灶韵 中通过缺陷产生本征铁磁性咱员员要员猿暂 援 因此系统研究 在灶韵 基稀磁半导体的磁性 与缺陷的关系有助于理解磁性来源的问题援 而解决 这一问题的关键在于用合适的实验手段对材料的 微观结构进行细致分析援 正电子湮没谱学是研究原 子尺度缺陷的灵敏探针援 利用正电子湮没研究 在灶韵 中的缺陷已有报道咱员源要员愿暂 援 本文中我们选用了固相 反应法来制备 悦燥 掺杂的 在灶韵 纳米复合物袁并利用 正电子湮没测量袁结合 载砸阅 实验袁对退火态的 悦燥 掺杂在灶韵 的微结构进行了研究援 圆郾 实验采用固相反应法制备的 悦燥 掺杂的 在灶韵 纳米复 合物中 悦燥 的原子比为 员园葬贼援 豫援所用 在灶韵 纳米粉采 购自南京海泰纳米材料有限公司袁 纯度高于怨怨郾 苑豫 袁颗粒直径 大约 猿园 灶皂援 按 相应比例 称量 悦燥猿 韵源 与 在灶韵 纳米粉袁倒入研钵加入适量的无水乙 醇混合手动研磨 圆澡后袁将混合粉末以恒定压强 远 酝孕葬 压片援 所得样品直径约 员缘 皂皂袁厚 员要圆 皂皂袁分 别在真空管式炉温度 圆园园袁源园园袁远园园袁苑园园袁怨园园袁员园园园 和 员圆园园 益 下退火 员 澡援 整个退火过程在空气中 进行援 利用月则怎噪藻则 公司的载射线衍射仪渊阅愿 粤凿增葬灶糟藻冤测试了上述实验样品袁选取的 圆兹扫描范 围为 猿园毅要苑园毅袁使用 悦怎运琢 射线袁分析所用到的 载射线为 悦怎运琢员 射线袁其波长 姿越园郾 员缘源园缘怨愿 灶皂援 衍射 仪管压管流分别为 源园 噪灾 和 源园 皂粤袁步长为 园郾 园员毅袁 扫描速度 远毅辕皂蚤灶援 物理学报摇 粤糟贼葬 孕澡赠泽援 杂蚤灶援 摇 灾燥造援 远园袁 晕燥援 员园 渊圆园员员冤摇 员园苑愿园缘 员园苑愿园缘鄄 圆摇摇摇摇正电子寿命通过快鄄快符合寿命谱仪进行测量援 正电子源是由液态圆圆 晕葬悦造 沉积在厚约 猿 滋皂 的 晕蚤 膜 形成袁源强约 缘园 滋悦蚤援 正电子寿命谱仪的时间分辨 率约为 圆愿园 责泽袁每个寿命谱的总计数 员园远 袁计数率约 为 圆圆园 泽原员袁用 孕粤栽云陨栽 程序包对寿命谱进行多指数 拟合援 符合多普勒展宽谱采用两个高纯度锗探测器 进行测量袁它们在 员郾 猿猿 酝藻灾 的能量分辨率分别为 员郾 苑 噪藻灾 和 员郾 远源 噪藻灾援 探头与样品置于同一条直线袁 两探头相距 圆园 糟皂援 杂和宰参数是描述湮没光子能 谱谱形的参数援 定义 缘员员 噪藻灾 能峰附近中心区域的 计数与全能峰总计数的比值为 杂 参数袁反映的是材 料中低动量电子的信息曰定义位于谱的两翼部分计 数与全能峰总计数的比值为 宰 参数袁其可以给出材 料中高动量电子的信息援 符合多普勒展宽谱总计数 不低于 员园远 袁计数率约 远缘 泽原员援猿郾 结果讨论 猿郾 员郾 载砸阅 测量及分析 摇摇图员为员园葬贼援 豫 悦燥 掺杂的 悦燥猿 韵源 辕 在灶韵 纳米复 合物在 员园园袁源园园袁苑园园 益 以及 员园园园 益 退火后的 载射线衍射谱图援 图中各衍射峰对应的物相已用不同符 号标出援 对于 员园园 益 下退火后的样品袁观察到了 在灶韵 六角纤锌矿结构渊 允悦孕阅杂 悦葬则凿 晕燥援 猿远鄄员源缘员冤 以及悦燥猿 韵源 尖晶石结构渊 允悦孕阅杂 悦葬则凿 晕燥援 源圆鄄员源远苑冤 的 衍射峰援 退火温度升至 源园园袁苑园园 益 后袁没有观察到 其他衍射峰援 但由于 在灶悦燥圆 韵源 与 悦燥猿 韵源 有着非常类 似的尖晶石结构袁我们很难从 载砸阅 谱图断定是否有 新的尖晶石形成咱员怨暂 援 当退火温度到达 员园园园 益 后袁观 察到 悦燥韵 岩盐结构渊允悦孕阅杂 悦葬则凿 晕燥援 源猿鄄员园园源冤 的衍 射峰袁而 悦燥猿 韵源 尖晶石结构的衍射峰消失援 这表明 悦燥 已经在高温处理后部分占据 在灶韵 晶格袁并在 在灶韵 中的溶解度达到饱和袁剩余的 悦燥 形成了 悦燥韵咱员怨暂 援 此外袁随着退火温度的升高袁在灶韵 六角纤锌矿相 的衍射峰强度增加半高宽减小袁说明了晶粒尺寸在 发生变化援 通过德拜鄄谢乐渊阅藻遭赠藻鄄杂糟澡藻则则藻则冤 公式可 以估算出 在灶韵 平均晶粒尺寸随退火温度变化的关 系袁如表 员 所示援 不断升高的退火温度使得样品内 的晶粒增大援 从表中可以看出袁在退火温度超过 源园园 益后袁晶粒开始明显生长曰当退火温度达到 苑园园 益 后袁晶粒生长迅速援 对于退火温度不超过 源园园 益的样品袁其晶粒尺寸保持在 圆缘 灶皂 左右援 随着退火温 图 员摇 不同退火温度下样品的 载砸阅 谱图 度升高到 员园园园 益袁晶粒尺寸增大到 员远缘 灶皂援 表 员摇 不同退火温度下样品的晶粒尺寸 退火温度 辕益员园园 源园园 苑园园 员园园园 晶粒尺寸 辕 灶皂 圆圆郾 苑 圆远郾 员 缘怨郾 源 员远缘郾 园 猿郾 圆郾 正电子寿命测量及分析 摇摇我们测量了 员园葬贼援 豫 悦燥 掺杂的 悦燥猿 韵源 辕 在灶韵 纳 米复合物在不同温度退火后的正电子寿命谱袁同时 还测量了水热法生长的 在灶韵 单晶标准样品作为参 考援 孕粤栽云陨栽 程序多指数拟合的寿命结果显示袁在灶韵 单晶标准样品只有一个寿命分量袁约为 员愿猿 责泽援 这 与以前我们测量的水热法生长的 在灶韵 单晶中正电 子体寿命基本一致咱员源暂 援 对于常温 悦燥猿 韵源 辕 在灶韵 纳米 复合物袁正电子寿命谱经过解析后可以得到两个寿 命分量袁其中短寿命分量 子员 约为 圆园员 责泽曰长寿命分 量 子圆 约为 猿苑园 责泽援 子员 明显大于正电子在 在灶韵 中的 体寿命袁表明短寿命分量对应着一部分正电子在完 整晶格湮没袁还有部分在空位型缺陷处湮没援 由于 在灶韵 中的 韵 空位对于正电子而言不是有效的俘获 中心咱员源要员远暂 援 因此正电子可能主要被 在灶 空位渊灾在灶 冤 俘获援 这些 灾在灶可能存在于 在灶韵 晶粒内部或者晶粒 物理学报摇 粤糟贼葬 孕澡赠泽援 杂蚤灶援 摇 灾燥造援 远园袁 晕燥援 员园 渊圆园员员冤摇 员园苑愿园缘 员园苑愿园缘鄄 猿摇摇摇摇间的界面区域援 正电子在 灾在灶 的湮没寿命约为 圆猿园 责泽咱员缘暂 援 因此推测 子员 为正电子在自由态及 灾在灶俘获态 湮没的平均寿命值援 对于较长寿命分量 子圆 袁其明显 要长于 在灶韵 中 灾在灶 的寿命值援 由于正电子在 在灶韵 中 的体寿命 子遭 越 员愿员 责泽咱员源暂 袁依据正电子在半导体湮没 的一般规律袁因为 子圆 辕 子遭 抑圆郾 员袁所以 子圆 对应的是正 电子在 在灶韵 中空位团的寿命值援 根据文献中理论计 算的结果咱员苑暂 可知空位团尺寸为 灾愿 渊源鄄灾在灶 灾韵 冤援 这些 空位团应该位于样品的表面界面区域援 在以往的研 究中我们曾在 在灶韵 纳米晶中观察到长达 缘园 灶泽 的长 寿命成分咱圆园暂 袁对应正电子素在大孔洞中的湮没寿 命袁且主要是 猿酌 形式的自湮没援 但在本文中并没有 观察到此寿命分量援 这可能是因为本工作中采用了 较强的正电子放射源袁因此寿命谱仪的能量窗口选 取比较窄袁忽略了长寿命的正电子素 猿酌 湮没援 图圆示出的是经过不同退火温度后 悦燥猿 韵源 辕 在灶韵 纳米复合物中正电子寿命 子员 袁子圆 和其对应的强度 陨员 袁陨圆 的变化援 如图 圆渊葬冤所示袁在 圆园园 到 远园园 益 退火 后 子员 基本不变袁稳定在 圆园员 责泽 左右袁随着退火温度 继续升高袁子员 开始减少袁到 怨园园 益 时降至约 员愿缘 责泽袁 其后退火温度再升高袁子员 保持稳定援 由此可以推断 灾在灶 在退火温度达 到 苑园园 益后才开始恢 复袁 直到 怨园园 益至 员园园园 益时 灾在灶 才基本消失援 对于第二寿命成分 子圆 袁在 员园园 到 苑园园 益退火后袁 随退火温度升高逐渐降低袁但降低的幅度不大袁这 说明空位团的平均尺寸开始缩小袁大的空位团开始 塌缩援 与此对应的强度 陨圆 如图 圆渊遭冤 所示袁同样在 远园园 益左右迅速降低袁进一步证明了空位团正在恢 复援 当退火温度达到 怨园园 益 时袁子圆 迅速减少至 员愿缘 责泽袁且此时从寿命谱中只能分解出单寿命分量袁并且 随着退火温度进一步升高不再发生变化袁充分说明 了样品中的空位团已经被退火消除了援 正电子寿命 子员 及 子圆 随退火温度的变化也有可 能是晶粒增大的结果援 考虑到正电子在 在灶韵 晶体中 扩散长度大约为 缘园 灶皂咱圆员袁圆圆暂 援 在低温退火时袁在灶韵 样品中晶粒直径小于 缘园 灶皂袁因此绝大部分正电子 都在晶粒的边界和界面处湮没援 当退火温度达到 苑园园 益时袁晶粒直径增加到 远园 灶皂袁比正电子扩散长 度要大袁会导致正电子主要在晶体内发生自由湮 没袁减少了正电子被缺陷俘获的概率援 但值得注意 的是袁即使经过 员园园园 益 高温退火后袁在灶韵 的粒径增 大至 员远缘 灶皂 左右袁此时界面成分比例仍比较大袁考 虑到正电子有达 缘园 灶皂 的扩散长度袁只要界面存在 图 圆摇 不同退火温度下样品的 藻垣寿命参数摇 渊葬冤 子员 袁子圆 随退火 温度变化曰渊遭冤 陨员 袁陨圆 随退火温度变化 缺陷袁就会有大量正电子扩散至界面并被界面缺陷 俘获援 因此袁子员 及 子圆 的降低应主要归因于缺陷的 恢复援 猿郾 猿郾 多普勒展宽测量及分析 摇摇图猿给出了不同温度下退火后样品的多普勒展 宽杂参数及 宰 参数变化援 从图中可以看出袁在 源园园 益退火温度以前袁样品 杂袁宰 参数基本不变袁说明在 这一阶段缺陷保持稳定袁正电子被缺陷所俘获袁与 低动量电子湮没的概率没有明显变化援 当退火温度 处于 源园园 到 怨园园 益 间时袁可以看到随着退火温度逐 渐升高袁杂 参数逐渐减小袁宰 参数逐渐增大袁结合寿 命谱分析袁这是由于 在灶 空位开始恢复袁空位团逐渐 收缩直至消失袁从而导致正电子与低动量电子发生 湮没的概率降低所造成的援 当退火温度高于 怨园园 益袁杂 参数尧宰 参数保持不变也说明了此时样品中空 位型缺陷已经基本被清除援 图源给出了不同退火温度后的 杂 参数与 宰参数对应的变化曲线渊杂鄄宰 图冤援 可以明显看出袁所有 数据点基本分布在一条直线上袁这说明在退火过程 中缺陷的种类没有发生改变袁仅是缺陷浓度发生了 物理学报摇 粤糟贼葬 孕澡赠泽援 杂蚤灶援 摇 灾燥造援 远园袁 晕燥援 员园 渊圆园员员冤摇 员园苑愿园缘 员园苑愿园缘鄄 源摇摇摇摇图猿摇 样品的 杂 参数和 宰 参数随退火温度的变化 变化袁即随着退火温度升高缺陷数目逐步减少直至 消失援 图 源摇 样品在不同温度退火后的 杂袁宰 参数 猿郾 源郾 符合多普勒展宽测量及分析 摇摇图缘为员园葬贼援 豫 悦燥 掺杂的 悦燥猿 韵源 辕 在灶韵 纳米复 合物在 圆园园袁源园园袁远园园袁苑园园袁怨园园 益 退火后的符合多普 勒展宽商谱曲线袁 参照样品为水热法生长的 在灶韵 单 晶援 图中低温退火后渊圆园园袁源园园袁远园园袁苑园园 益冤的样品 多普勒展宽商谱曲线和高温退火渊怨园园 益冤后存在明 显差异援 低温退火样品的商谱曲线高动量部分都在 赠越员直线以下袁这是由于样品中存在缺陷袁使得正 .

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