PDF《尿素还原法制备碳量子点》

doi:10.

6043/j.issn.0438-0479.201811042 尿素还原法制备碳量子点 崔存浩,吴宝山,范建标,明江,邓顺柳 * ,谢素原 (厦门大学化学化工学院,福建 厦门 361005) 摘要:将富勒烯 C60 和C70 分别在空气气氛中煅烧,进而采用尿素还原法在温和条件下制备 得到碳量子点;

以透射电子显微镜(TEM) 、X-射线粉末衍射(XRD) 、拉曼光谱(Raman) 和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等分析手段对碳量子点组成和形貌进行表征,通过紫外-可 见吸收光谱(UV-vis)和荧光光谱(PL)对其光学性能进行研究;

并推测碳量子点的形成机 制.结果表明,在激发光波长为

320 nm 时,两种碳量子点荧光最大发射峰波长位于

450 nm 附近,相对荧光量子产率分别为 23.24%和27.55%,并推测其形成机理为尿素对空气氛中煅 烧过的富勒烯表面氧化位点的还原. 该结果为温和条件下合成碳量子点提供了一种新的思路. 关键词:富勒烯;

碳量子点;

尿素还原法;

荧光 中图分类号:O 613.71;

O 622.6 文献标志码: A 碳材料家族自

1985 年富勒烯被报道以来一直得到人们的广泛关注.富勒烯是零维的碳 纳米材料,其碳原子的杂化方式介于 sp2 和sp3 之间,并在

1990 年实现了宏量制备[1] .次年 一维的碳纳米管被发现[2] ,并在材料和能源器件等领域得到重要应用.2004 年,石墨烯被发 现,引发了层状碳材料的研究热潮[3] .同年,美国南卡罗来纳州立大学的 Xu 等[4] 在纯化单 壁碳纳米管(single-walled carbon nanotubes)的过程中首次发现了具有荧光的碳纳米粒子, 被称为碳量子点(carbon quantum dots) .由于其水溶性好,易于修饰,具有优良的生物兼容 性、高的光稳定性和可调的荧光性能,所以碳量子点迅速得到了研究人员的关注. 碳量子点的制备方法通常分为自上而下法和自下而上法两种.自上而下法是通过物理 和化学方法将石墨、石墨烯和碳纳米管等大尺寸的碳材料破碎、剥落成碳纳米颗粒的方法, 包括激光刻蚀、电弧放电、电化学氧化、水热和溶剂热等方法[5-8] .而自下而上法则从含碳 的有机小分子出发,如柠檬酸、丙酮、乙二醇、葡萄糖等,通过液相合成和机械研磨等方法 收稿日期:2018-11-23 录用日期:2018-12-11 基金项目:国家自然科学基金(21571151) *通信作者:sldeng@xmu.edu.cn 得到尺寸更大的碳量子点[9-13] .从含有富勒烯的粗提碳灰出发也可以通过自上而下的方法得 到碳量子点,如Zhang 等[14] 采用浓硝酸和浓硫酸的混合体系处理含富勒烯的碳灰,制得了 一系列具有黄色荧光的碳量子点;

Erica 等[15] 采用改进的 Hummers 法制备了富勒烯 C60 碳量 子点并将其应用于重金属离子的检测;

Chen 等[16] 在高温下用 KOH 多步活化 C60 得到碳量子 点,经过冷冻干燥并在 800℃下退火后将其应用于超级电容器电极材料.但是这些以富勒烯 或含富勒烯的碳灰为前体的合成反应大多需要强酸、 强碱或强氧化剂条件, 反应过程的可控 性较差,也带来了环境污染等各种问题. 本研究使用富勒烯 C60 和C70 为前体,首先在空气气氛中煅烧,进而在温和的液相反应 条件下经过简单的还原即可制备得到两种碳量子点.通过透射电子显微镜(TEM) 、X-射线 粉末衍射(XRD) 、拉曼(Raman)光谱和傅里叶变换红外(FTIR)光谱等分析手段对碳量 子点的组成和形貌进行表征,并以紫外-可见(UV-vis)吸收光谱和荧光(PL)光谱对其光 学性能进行研究, 并推测碳量子点的形成机制, 为温和条件下合成碳量子点提供了一种新的 思路. 1.实验部分 1.1 试剂富勒烯 C60 (质量分数 99%)和C70 (质量分数 99%)购于福纳新材料有限公司;