PDF《高温条件下 N2O 分解转换对 NO 生成的影响》

燃烧科学与技术 Journal of Combustion Science and Technology 2019, 25(1): 088-094 DOI 10.

11715/rskxjs.R201804039 收稿日期:2018-04-27. 基金项目:国家自然科学基金资助项目(51876125). 作者简介:沈平虹(1992― ) ,男,硕士研究生,805247821@sjtu.edu.com. 通信作者:范卫东,男,博士,教授,wdfan@sjtu.edu.cn. 高温条件下 N2O 分解转换对 NO 生成的影响 沈平虹

1 ,范卫东

1 ,吴晓峰

1 ,王勇2,

3 ,陈灿2,

3 (1. 上海交通大学机械与动力工程学院,上海 200240;

2. 清洁燃烧与烟气净化四川省重点实验室,成都 611731;

3. 东方电气集团东方锅炉股份有限公司,自贡 643001) 摘要:根据

50 kW 下行燃烧炉中燃烧过程中的 NO 和N2O 生成及还原规律,采用高温固定床模拟了空气分级 燃烧过程的还原及燃尽阶段的气氛对 N2O 高温分解及对 NO 生成影响的实验,测量了多种气氛模拟工况下的 N2O 高温分解等特性,得到了 N2O 高温分解及对 NO 生成转化的影响规律.实验结果显示,在CO+O2+平衡气 的气氛条件下,N2O 分解生成大量 NO,有别于传统的 N2O 分解理论.利用基于 MB89 机理的化学动力学模拟方 法模拟了对应气氛下 N2O 分解规律及产物特性,分析 N2O 分解生成 NO 的基元反应.根据模拟结果发现, 生成的 大量 NO 一是来源于 CO 燃烧产生大量的 O 自由基与 N2O 反应的产物,二是 N2O 逆向生成的 NCO 进一步分解 成NO. 关键词:分级燃烧;

N2O 分解;

固定床实验;

化学动力学模拟 中图分类号:TK16 文献标志码:A 文章编号:1006-8740(2019)01-0088-07 Influence of N2O Decomposition Conversion on NO Generation at High Temperature Shen Pinghong1 ,Fan Weidong1 ,Wu Xiaofeng1 ,Wang Yong2,

3 ,Chen Can2,

3 (1. School of Mechanical and Power Engineering,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai 200240,China;

2. Clean Combustion and Flue Gas Purification Key Laboratory of Sichuan Province,Chengdu 611731,China;

3. Dongfang Boiler Group Co.,Ltd,Dongfang Electric Corporation,Zigong 643001,China) Abstract:To consider the formation and reduction of NO and N2O in the combustion process of a

50 kW downlink combustion furnace,we simulated the air combustion and decomposition of N2O under a variety of simulated atmospheric conditions. Then,we compared the formation of NO with traditional researches. Finally, we performed a fixed-bed experiment by simulation using the MB89 mechanism in Chemkin software,and ana- lyzed the elementary reaction of N2O decomposition in generating NO. According to the simulation,a large amount of NO is generated due to the O radicals from the CO combustion reacting with N2O. Another NO produc- tion approach is N2O reverse production, in which NCO is further decomposed into NO. Keywords:staged-combustion;

N2O decompostion;

fixed-bed experiment;

Chemkin simulation 沈平虹等:高温条件下 N2O 分解转换对 NO 生成的影响 燃烧科学与技术 ―

89 ― 空气分级技术是现在煤粉锅炉最为常见的低 NOx 排放燃烧方法之一[1] . 该技术先将燃烧需要的空 气量分为两部分, 其中一部分先与燃料一起进入炉膛 燃烧, 剩余的空气分一级或多级随后送入炉膛中上 部. 主燃烧器之上和燃尽风送入之前的区域被称作 还原区, 燃料在还原区燃烧时, NOx 的生成被明显抑 制, 同时一部分 NOx 还会被 HCN、 NH

3、 NCO 等物质 还原成 N2 [2] , 以达到减排的目的. 随后在燃尽区, 过 量的空气投入炉内以完成燃烧. 实践证明, 分级燃烧是一种行之有效的降低 NOx 排放的方法, 过去对此已开展了大量的研究, 例如, Ribeirete 等[3] 在工业锅炉上, 研究了分级燃烧中影响 NOx 排放的因素, 这些因素包括燃尽风的投入位置、 还原区的空气过量系数(λpz)、 煤的种类、 一级燃尽风 风口的布置. 改变这些因素, 锅炉出口的 NOx 浓度也 会随之改变. Spliethoff 等[1] 通过电热反应炉来比较 主燃区空气过量系数和停留时间对反应炉最终出口 处的 NOx 浓度的影响. 他们认为燃烧产生的烟气在 主燃区停留时间越长, NO、 NH3 等含氮物质越容易分 解成 N2, 从而使得尾部 NOx 的排放量大大降低. Li 等[4] 在1MW 四角切圆锅炉上对自固硫煤进行分级 燃烧, 实验结果显示, 提高燃尽风喷入位置的高度, 能有效降低锅炉出口处的 NOx 浓度. 同时还发现, 虽 然空气分级燃烧能够有效降低 NOx 的排放, 但是出 口处飞灰含碳量的增加也应得到相应的重视. 上述的研究大都把关注点放在了炉膛出口处 NOx 的浓度和影响因素的关系上, 对NOx 等氮氧化 物在炉膛内燃烧过程中的变化规律少有涉及. 为此 笔者所在课题组对氮氧化物在炉内的分布特性开展 了深入研究[5] , 并发现了与 NOx 生成相关的新现象, 如在