PDF《钟如意中国科学院大连化学物理研究所》

中国科学院大连化学物理研究所 优秀博士后奖励基金申请表 申请人: 钟如意 研究组: DNL0602 组 学科专业: 化学 合作导师: 张宗超 填表日期:

2018 年4月4日中国科学院大连化学物理研究所制

1 姓名钟如意 性别女出生日期 1987.

7.27 民族畲族 学历/学位 博士 专业技术职务 科研 毕业院校 比利时荷语天主教鲁汶 大学 专业化学 (拟)入站时间 2017.11.10 入站性质 统招统分 在职人员 E-Mail Zhongry05@163.com 联系电话

17512077817 学习 简历 起止年月 所在单位/专业 所获学位 2012.11-2017.1 比利时荷语天主教鲁汶大学/生物 科学工程 博士 2009.9-2012.7 清华大学/化学系 硕士 2005.9-2009.7 清华大学/化学系 本科 工作 经历 起止年月 所在单位 职务 2017.3-2017.11 南方科技大学/化学系 访问学生 博士 学位 论文 摘要 博士论文题目 Sulfonated mesoporous silica-carbon nanocomposites for biomass conversion 磺化介孔碳硅纳米复合物在生物质催化转化中的应用 指导教师姓名 Bert F. Sels

2 近年来,研究人员在有序介孔碳或碳硅纳米复合材料的合成和功能化方面做了大 量工作.这些材料具有介孔结构的优点;

即高表面积、大的孔体积.同时,骨架 中的碳部分具有有机成分的优点,即,疏水性和易于官能化.这些材料在催化、 吸附、储能等领域广为应用. 一般采用硬模板和软模板两种策略合成介孔碳硅纳米复合材料.硬模板合成是指 对预先形成的硬模板用碳前驱体进行纳米浇铸,涉及多步合成操作费时费力.软 模板法直接利用软模板共聚物诱导一锅共组装.虽然结构导向的共聚物与介孔 SiO2 的合成基本相同,但有机-有机的直接自组装更困难.引入 SiO2 前驱体可 以协助共组装,形成有序介孔结构.为了避免 SiO2 和碳前驱体的宏观相分离, 并快速构建介孔结构,这里采用蒸发诱导自组装(EISA)方法.合成不同硅碳比 的碳硅纳米复合材料, 并分析其介孔结构的有序性和孔壁内纳米 SiO2 相和碳相 的相互嵌入.碳的含量介于

19 到62wt%.其存在创造了介孔外的微孔,形成 一个易于流通的多级孔结构.过高的碳含量会堵住介孔.介孔碳硅纳米复合物前 驱体在惰性气氛中在 400℃或550℃下热解,得到不同酚羟基、羧基含量,和不 同交联度的碳表面.经浓硫酸磺化后,碳表面磺酸基含量有 0.57-0.15 mmol/g, 而由于 SiO2 骨架的支撑作用,有序介孔结构保持不变.磺化碳硅纳米复合物含 强酸性位并且表面性质可调,可应用于酸催化反应,包括经典的碳正离子反应和 生物质转化反应.考察了相关反应的产率、反应机理、反应动力学及催化剂稳定 性.对苯乙烯/甲基苯乙烯二聚反应,磺化碳硅复合物表现出了高选择性,介孔 孔容最大的样品催化活性也最高.然而,在果糖醇解制呋喃醚和乙酰丙酸酯的反 应中,微孔体积高的样品催化性能最好.提出了简化的反应路线,进行动力学拟 合,与实验结果吻合,加深了对反应机理的理解.另外,对合成反应进行了改进, 提出新型的快速旋转蒸发诱导自组装(ROT-EISA)方法,避免了利用薄膜蒸发 的传统 EISA 方法的费时费力.新方法合成的材料具有类似的有序介孔结构,并 对果糖转化和呋喃缩合有较高的催化活性. 总之,通过三组分 EISA 合成,构筑了一系列介孔碳硅纳米复合物.合成方法后 续用旋蒸办法改良,更便于大规模生产和应用.磺化后的复合材料可以用于生物 质转化中的酸催化过程,另外,其高孔隙结构在其他领域也有广阔应用前景.